一、研究背景

2e⁻-ORR电合成H₂O₂面临活性与选择性的双重要求。研究者需要同时让ΔG*OOH接近4.22 eV并且保证O吸附足够弱以避免4e⁻路径。传统高通量筛选计算成本很高。Seoin Back团队与Kun Jiang团队提出生成式模型CatGPT结合主动学习的方法。这种方式大幅降低了计算量。

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二、核心方法

�� CatGPT把催化剂表面结构序列化为文本token并且采用GPT-2架构进行自回归生成。该模型预训练于OC20-S2EF中约200万个催化剂结构因而生成效率较高。它还支持通过微调来控制组成与吸附物。

�� 主动学习迭代过程分为几步。

其一研究者用10,000个O替换后的OC20-IS2RE结构对CatGPT进行微调。随后模型生成10,000个候选结构。

研究者采用双模型MLFF进行快速验证：

• 其中预训练EquiformerV2负责几何优化和O吸附能预测
• 微调模型则负责OOH吸附能预测

这个策略有效处理了OOH的域外预测问题并且使几何优化成功率达到85.6%。

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三、筛选结果与验证

�� 最终一轮生成得到10,000个结构。研究者从中筛选出996个独特候选。

DFT验证后876个结构成功收敛其中670个满足活性判据因而在DFT收敛结构中的命中率达到约76.5%。

研究者进一步用ΔΔG评估选择性并且筛选出34个同时具备高活性和优于PtHg₄选择性的候选。这些候选大多是此前未报道用于2e⁻-ORR的新元素组合。

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�� 重点体系验证：MnPt₃与Pd₃Zn

CatGPT生成的表面与Materials Project体相切割的低指数表面高度吻合晶格偏差小于3.3%。

Gibbs自由能图显示两者均处于理想区域并且多个晶面都表现出良好活性和选择性。

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�� 实验验证

实验验证采用碳载纳米合金通过浸渍-还原法制备。

XRD、TEM以及AC-STEM结果确认合金形成和晶格收缩。

RRDE测试表明MnPt₃在酸性介质中H₂O₂选择性达到78.2%因而综合性能位居已报道酸性催化剂前列。

气体扩散电极连续测试显示该催化剂在50 mA cm⁻²下稳定运行超过24 h并且FE_H₂O₂维持约80%日产量超过450 mol H₂O₂ / g Pt。

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四、效率对比

⚡ 以发现MnPt₃为例：

本工作使用约80,000次MLFF优化以及2,787次DFT计算。

纯HTS估算则需要约360,000次MLFF优化以及超过720,000次DFT计算。

因此：

• MLFF优化GPU成本降低约80%
• DFT CPU成本降低约96%

这一结果充分体现了生成式AI与主动学习协同框架在催化剂发现中的巨大效率优势。

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五、讨论

�� CatGPT能够将表面结构与吸附物相对独立处理因而实现新组合的插值生成。即使以利用为主模型仍然持续提出新颖元素组合。该框架具有较强通用性并且可扩展至其他电催化体系。

不过研究也指出一些值得关注的问题：

• 生成表面需要比对确定对应体相后续研究需开发自动化方法
• 迭代过程中MLFF误差可能累积
• 生成空间随迭代收窄导致唯一性有所下降但是新颖性仍然得到保持

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六、总结与启示

这项工作是生成式AI在异相催化剂发现领域的重要实践。它证明预训练大模型结合领域主动学习具有较高效率。该方法不仅以远低于传统HTS的算力发现高性能MnPt₃催化剂而且为催化剂逆向设计提供了可复制的方法论。

文章链接

https://doi.org/10.1021/acscatal.5c07832